Smith được bổ nhiệm làm HLV của Villa vào tháng 10/2018. Ông đã giúp đội bóng thăng hạng lên Premier League ngay mùa đầu tiên dẫn dắt, trụ hạng thành công đầy kịch tính ở mùa giải 2019/20 trước khi vươn lên mạnh mẽ mùa trước.
Trong kỳ chuyển nhượng Hè 2021, Villa đã bán đi ngôi sao sáng nhất là Jack Grealish cho Man City với giá 100 triệu bảng và mang về nhiều tân binh đắt giá. Tuy nhiên, thành tích của CLB lại đi xuống thê thảm. Sau thất bại 0-1 trên sân của Southampton ở vòng 11, Villa đã có chuỗi 5 trận thua liên tiếp tại Premier League và chỉ còn cách nhóm xuống hạng vỏn vẹn 2 điểm. Thành tích tệ hại này khiến Smith đã chính thức nhận trát sa thải.
Giám đốc điều hành của Aston Villa, Christian Purslow cho biết: "Sau khởi đầu thuận lợi ở mùa giải trước, năm nay chúng tôi không thấy sự cải thiện liên tục về kết quả, màn trình diễn và thứ hạng tại giải đấu mà tất cả đều mong đợi. Vì lý do này, chúng tôi đã quyết định thực hiện một sự thay đổi ngay bây giờ để có thời gian cho một huấn luyện viên trưởng mới tạo ra tác động".
"Ban lãnh đạo chân thành cảm ơn Smith vì những thành tựu tuyệt vời của ông ở trong lẫn ngoài sân cỏ trong thời gian qua. Mọi người đều biết Aston Villa có ý nghĩa ra sao với Smith và gia đình ông ấy. Ông ấy được yêu mến và tôn trọng bởi tất cả mọi người ở Aston Villa. Chúng tôi chúc ông ấy mọi điều tốt đẹp nhất".
Trong 3 năm ở Villa, Smith đã dẫn dắt 139 trận đấu. Ông giành được 55 chiến thắng nhưng cũng để thua 56 trận. Villa cũng xác nhận sẽ tìm kiếm một HLV mới trong giai đoạn tập trung đội tuyển quốc gia sắp tới.
Dean Smith trở thành HLV thứ 5 mất việc tại Premier League mùa này. Trước đó, là Xisco Munoz (Watford), Steve Bruce (Newcastle), Nuno Espirito Santo (Tottenham) và mới nhất là Daniel Farke (Norwich City)
